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L'importance de la filtration pour optimiser les performances en (U)HPLC et LC-MS

Filtres pour seringue Millex® pour la filtration d'échantillons de HPLC

Filtres membranes et supports filtres pour la filtration de phase mobile/solvants Millipore®

Pour obtenir des données de haute qualité, il est essentiel de disposer d'une technique de préparation des échantillons adéquate. Il arrive que la filtration soit négligée en tant qu'étape de préparation des échantillons avant la réalisation des analyses par (U)HPLC et LC-MS ; or, cela peut avoir des répercussions indésirables. La présence de particules dans les échantillons et les phases mobiles peut en effet compromettre les performances de la colonne et de l'instrument. Nous avons examiné la capacité des filtres pour seringue Millex® à retenir les particules et les avons comparés aux résultats obtenus avec d'autres filtres pour seringue. L'efficacité de rétention des particules (ou pourcentage de rétention) a ensuite été corrélée à la durée de vie de la colonne. Des échantillons filtrés et non filtrés ont été injectés dans un système UHPLC et un contrôle de la contre-pression a été effectué pour 500 injections ou jusqu'à ce qu'un seuil de pression défini soit dépassé. Nous avons également évalué l'impact de la filtration de la phase mobile sur la contre-pression de la colonne. Ces données témoignent de l'importance de la filtration pour optimiser la durée de vie des colonnes de HPLC.

Filtration en UHPLC, HPLC et LC-MS

La chromatographie liquide haute et ultra haute performance (HPLC, UHPLC) et la chromatographie liquide-spectrométrie de masse (LC-MS) sont des méthodes analytiques courantes dans le développement de médicaments et le contrôle qualité pharmaceutique, la recherche universitaire et publique, l'analyse des denrées alimentaires et des boissons, ainsi que les analyses cliniques et environnementales. La filtration, qui consiste à éliminer les particules présentes dans l'échantillon, est l'une des techniques de préparation des échantillons les plus simples et les moins coûteuses1. Les particules non dissoutes présentes dans un échantillon, même à faible concentration, peuvent obstruer la colonne de HPLC, augmentant ainsi la contre-pression de l'instrument et réduisant la durée de vie de la colonne, tout en compromettant la qualité des données2,3. L'élimination par filtration de ces particules présentes dans les échantillons permettrait donc de pallier ces difficultés tout en améliorant potentiellement la qualité des données chromatographiques4.

La filtration est également importante dans la préparation des phases mobiles pour la (U)HPLC et la LC-MS5,6,7. Les solvants de qualité HPLC, UHPLC, LC-MS et MS disponibles sur le marché sont fournis pré-filtrés ; aucune filtration supplémentaire n'est nécessaire lorsque ces solvants sont utilisés immédiatement à la sortie du flacon en tant que phase mobile. De nombreuses méthodes nécessitent toutefois l'utilisation de tampons et/ou de mélanges comme phases mobiles, lesquels doivent être additionnés de sels tels que des phosphates et des acétates8. Dans ce cas, il est recommandé de filtrer le tampon avant son utilisation9, et de toujours l'utiliser frais8.

Nous avons étudié l'efficacité de la rétention de différents filtres pour seringue.  Nous avons également comparé la durée de vie de la colonne avec et sans filtration des échantillons. 

Rétention des particules de différents filtres pour seringue

La rétention permet d'évaluer le pourcentage de particules qui seront efficacement éliminées lors de la filtration d'un échantillon ou qui pourront traverser le filtre et pénétrer dans l'instrument. La rétention des particules a été évaluée à l'aide de filtres pour seringue provenant de quatre fabricants. Les filtres pour seringue étaient constitués de polytétrafluoroéthylène (PTFE) hydrophile ou de cellulose régénérée. La rétention de billes de 0,5 μm de diamètre par des filtres pour seringue de 0,45 μm, et de billes de 0,24 μm de diamètre par des filtres pour seringue de 0,2 μm, a été mesurée après la filtration de solutions de billes à 0,05 % (v/v) dans de l'eau. Pour chaque lot, la solution de billes a été passée à travers n = 4 filtres pour seringue et, dans la plupart des cas, plusieurs lots ont été testés. Le filtrat a été recueilli après filtration de 3 ml de solution de billes, puis caractérisé par fluorescence ou spectrophotométrie par comparaison à une courbe-étalon en six points.

Le Tableau 1 présente l'efficacité de rétention des quatre filtres pour seringue de 0,45 μm testés. L'efficacité de la rétention varie en fonction du matériau du filtre membrane, la cellulose régénérée présentant la rétention la plus faible (48,2 ± 4,3 %) ; les filtres pour seringue en PTFE présentent quant à eux une rétention des billes de polystyrène comprise entre 98 et 100 %. 

Tableau 1.Pourcentage de rétention des billes de 0,5 μm de diamètre (solution à 0,05 %) par des filtres pour seringue présentant une dimension de pores de 0,45 μm.

En HPLC, la filtration à travers un filtre membrane de 0,45 µm est suffisante, à moins que la colonne ne soit remplie de particules de petite taille (p. ex., des particules de moins de 2 µm, ou en UHPLC), auquel cas un filtre de 0,2 μm est nécessaire5,10. Les colonnes UHPLC sont plus susceptibles de s'obstruer en raison de la porosité plus faible des frittés d'entrée et des espaces interstitiels et du diamètre du tube plus petits. Ainsi, la rétention des billes de 0,24 μm de diamètre par des filtres pour seringue de 0,2 μm a également été évaluée (Tableau 2). L'efficacité de rétention du filtre en cellulose régénérée est inférieure à 20 %, ce qui signifie que plus de 80 % des particules à filtrer sont passées à travers la membrane. Les trois filtres pour seringue en PTFE hydrophile ont révélé des efficacités de rétention variables, le fabricant n° 2 présentant la valeur globale la plus faible, ainsi qu'un manque de reproductibilité d'un lot à l'autre. 

Tableau 2.Pourcentage de rétention des billes de 0,24 μm de diamètre (solution à 0,05 %) par des filtres pour seringue présentant une dimension de pores de 0,2 μm.

Les données relatives à l'efficacité de rétention révèlent des performances inégales en termes de filtration des échantillons entre les filtres pour seringue de même dimension de pores.

Évaluation de la durée de vie d'une colonne de HPLC avec et sans filtration des échantillons

La durée de vie de la colonne a été évaluée avec des injections répétées de 10 μl de solutions de billes filtrées ou non filtrées à 0,05 % (v/v). La filtration a été effectuée dans 30 fioles certifiées HPLC à l'aide de n = 30 dispositifs par les filtres pour seringue de 0,45 μm testés précédemment. Dans la plupart des cas, plusieurs lots ont été testés. La variation de la contre-pression a été contrôlée après chaque injection, avec une limite de 500 injections dans la colonne ou un seuil de pression fixé à 8 000 psi (550 bar). Ce seuil a été fixé afin d'éviter que le système n'atteigne un niveau de pression dangereux. Les conditions de HPLC sont indiquées dans le Tableau 3.

Tableau 3.Conditions de HPLC

Une nouvelle colonne a été utilisée lors de chaque test avec tous les filtres pour seringue de 0,45 μm. Le tube, l'injecteur, les joints et le système HPLC ont tous été soigneusement nettoyés entre les tests (avant et après l'installation d'une colonne), ce qui a permis de s'assurer que toutes les particules du test précédent avaient été éliminées du système. Après chaque installation d'une nouvelle colonne, le système a été rincé à l'aide d'un mélange acétonitrile/eau (70/30) (1 ml/min) pendant 10 minutes, puis stabilisé avec la phase mobile (Tableau 3) jusqu'à obtention d'une ligne de base stable de contre-pression, dans un délai d'environ 10 à 15 minutes.

Des filtres pour seringue de 0,45 μm ont été utilisés pour filtrer des solutions à 0,05 % (v/v) de billes de polystyrène de 0,5 μm de diamètre dans des fioles certifiées HPLC. Les filtrats ont ensuite été injectés dans l'instrument UHPLC. Des injections répétées et limitées à 10 μl ont été effectuées jusqu'à ce que le seuil de contre-pression (8 000 psi, 550 bar) soit atteint ou dépassé. Des échantillons non filtrés ont également été directement injectés. Les résultats sont présentés dans la Figure 1.

Effet de la filtration des échantillons sur la contre-pression du système UHPLC

Figure 1. Effet de la filtration des échantillons sur la contre-pression du système UHPLC. La contre-pression moyenne (psi) est représentée graphiquement en fonction du nombre d'injections de solutions filtrées et non filtrées à 0,05 % (v/v) de billes de 0,5 μm de diamètre. Les échantillons filtrés ont été générés avec trois filtres pour seringue avec membrane en PTFE hydrophile de 0,45 μm et un filtre pour seringue avec membrane en cellulose régénérée, chacun provenant d'un fabricant différent. Des solutions non filtrées ont également été injectées.

Seules 36 injections de l'échantillon non filtré ont été effectuées avant que la contre-pression ne dépasse la valeur limite de 8 000 psi (550 bar). Le seuil a été dépassé après 71 injections des filtrats obtenus avec le filtre pour seringue avec membrane en cellulose régénérée. Ces résultats indiquent que la colonne a été rapidement obstruée par des particules ; ainsi, même une injection de 10 μl a réduit de manière significative la durée de vie de la colonne. Cela concorde avec les résultats relatifs à l'efficacité de rétention qui avaient révélé que le filtre pour seringue en cellulose régénérée ne retenait que 48 % des particules d'une solution, signifiant qu'environ 50 % des particules à filtrer étaient injectées dans le système UHPLC. Les échantillons filtrés à travers le PTFE ont pu être injectés plus de 500 fois sans présenter de variation notable au niveau de la contre-pression de la colonne. Cela est dû au fait que près de 100 % des particules ont été retenues par ces filtres pour seringue, comme décrit précédemment.

Évaluation des filtres membranes pour la filtration des phases mobiles

L'importance de la filtration dans les applications (U)HPLC et LC-MS ne se limite pas à la filtration des échantillons. La présence de particules dans la phase mobile peut également entraîner des problèmes majeurs en (U)HPLC. Une étude précédente menée par Joshi, et. al. a démontré que l'élimination incomplète des particules de la phase mobile entraîne également une augmentation de la contre-pression de la colonne UHPLC (Figure 2)7,11. Au cours de cette étude, la phase mobile composée du mélange acétonitrile/eau (50/50) a été filtrée à travers des filtres membranes en polypropylène (PP) et en PTFE hydrophile (dimensions des pores de 0,2 μm et 0,45 μm). La phase mobile s'est écoulée en continu vers une colonne UHPLC à un débit de 0,25 ml/min, et la contre-pression a été contrôlée pendant 600 minutes.

Effet de la filtration de la phase mobile sur la contre-pression du système UHPLC

Figure 2. Variation de la contre-pression du système UHPLC (psi) en fonction du temps (min) lors de l'écoulement de la phase mobile à 0,25 ml/min pendant 600 minutes. La phase mobile a été filtrée à travers des membranes en polypropylène (PP) et en PTFE de 0,2 μm et 0,45 μm. (Reproduit avec l'autorisation de la référence 11.)

Parmi les quatre filtres membranes testés, la phase mobile filtrée à travers la membrane en polypropylène de 0,45 μm et 0,2 μm présentait la plus forte augmentation de la contre-pression. Outre les problèmes de colonne déjà évoqués, les particules présentes dans la phase mobile peuvent entraîner une dégradation prématurée des composants de l'instrument tels que les clapets anti-retour, les pistons et les joints de la pompe12. Il est important de noter que par comparaison avec l'injection des échantillons, un volume nettement plus important de phase mobile entre en contact avec la colonne au cours d'une expérience, ce qui, en présence de particules, pourrait accélérer et exacerber les effets de colmatage observés au niveau de la colonne.

Facteurs influant sur la rétention des filtres membranes

La filtration des échantillons et des phases mobiles a été réalisée à l'aide de filtres membranes, qui font office de barrières microporeuses. Les pores des membranes sont responsables de l'exclusion physique des particules d'une matrice de base. Toutefois, dans certains cas, des particules plus grandes que la dimension de pores attendue ou annoncée d'une membrane peuvent traverser cette dernière, ou à l'inverse, des particules plus petites peuvent ne pas la traverser, entraînant ainsi des variations au niveau des résultats de la rétention.

Les différentes caractéristiques des pores d'un microfiltre, telles que la forme, la taille, la fréquence, la répartition et la symétrie, déterminent les modalités de rétention de certaines tailles de particules par le filtre. Au cours de cette étude menée sur la rétention des filtres, différents filtres en PTFE de même dimension de pores (notamment les pores de 0,2 µm provenant de différents fabricants), ont montré une rétention variable des mêmes particules. Cela peut être dû au fait que la distribution de la dimension des pores et la porosité peuvent varier d'un fabricant à l'autre. Autrement dit, la gamme des dimensions de pores individuels, de la plus petite à la plus grande, peut varier considérablement. Le procédé de coulage des membranes (même à partir d'un matériau identique) varie d'un fournisseur à l'autre. La forme des pores qui en résulte peut donc varier considérablement d'un matériau à l'autre, voire d'un lot à l'autre, surtout si le procédé n'est pas soigneusement contrôlé. Par ailleurs, les fabricants utilisent différentes méthodes pour mesurer la porosité et la dimension des pores, lesquelles peuvent reposer sur des tests tels que la perméabilité à l'air, le point de bulle, la perméabilité à l'eau pure, l'analyse BET, la porométrie ou la rétention.

Lors de l'utilisation de filtres pour seringue en préparation d'échantillons pour la (U)HPLC et la LC-MS, la rétention des particules n'est pas la seule caractéristique à prendre en compte. D'autres aspects de la membrane, tels que sa composition et sa compatibilité chimique, le diamètre, l'épaisseur et le support du filtre, ainsi que les caractéristiques chimiques de la solution et de l'analyte filtrés, peuvent également influer considérablement sur les performances globales du filtre membrane13.

Filtration, obstruction des colonnes et analyse HPLC

La filtration des échantillons en amont des analyses par (U)HPLC est considérée comme une bonne pratique5. Elle permet de réduire le risque de colmatage prématuré de la colonne et d'augmentation de la contre-pression de l'instrument, évitant ainsi tout arrêt inutile du système et toute perte de productivité du laboratoire, tout en préservant la qualité des données. Les résultats des études menées sur l'efficacité de la rétention suggèrent que les filtres pour seringue peuvent varier en termes de protection des colonnes lorsqu'ils sont utilisés pour filtrer des échantillons contenant des particules en amont de l'injection dans le système (U)HPLC.

Des filtres pour seringue présentant la même dimension de pores peuvent offrir des rendements différents en matière de rétention des particules. La sélection d'un filtre capable de retenir efficacement les particules est importante pour protéger la colonne (U)HPLC de tout colmatage prématuré. Les phases mobiles doivent également être filtrées, car en plus de provoquer le colmatage des colonnes, les particules peuvent aussi entraîner la défaillance des composants de l'instrument au fil du temps. Ainsi, pour protéger la durée de vie d'une colonne HPLC et obtenir des données cohérentes et de haute qualité, la filtration des échantillons et des phases mobiles doit systématiquement être assurée.

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Références bibliographiques

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